北大創制分子氧氧化脫硫催化材料
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柴油是長途運輸和工程機械領域不可或缺的高能量密度燃料。商用柴油需要預脫硫以減少硫氧化物排放。目前，加氫脫硫廣泛應用于石油化工行業以實現上述目的。這需要高成本和高能耗。使用空氣作為可持續的氧化劑，分子氧氧化脫硫（AODS）是加氫脫硫的理想替代方案。然而，AODS需要在低溫常壓下實現硫化物轉化，以降低能耗和爆炸風險。因此，需要高效的催化劑來克服溫和條件下氧活化的挑戰。
據報道，基于非金屬鎢、鉬和釩以及金屬銅和鉑等為主體的多相催化劑在噻吩硫化物的氧化反應中具有高度活性。其中，鉬基金屬氧化物具有良好的催化活性和優異的催化穩定性。三氧化鉬本身是非活性的，有必要通過與其他氧化物復合來引入穩定的低價鉬，以誘導表面氧空位的形成并增強分子氧的吸附和活化。
為此，郭少軍團隊提出了一種將鉬原子錨定在金屬氫氧化物納米片上的通用方法，該方法簡單且易于規模化。他們通過改變主體氫氧化物精確調節鉬單原子位點的電子結構。基于此，該團隊設計了一種亞納米厚的氫氧化鈷納米片負載的原子鉬催化劑，用于高效分子氧氧化噻吩硫化物。
實驗結果表明，該催化劑具有高轉化率、低能耗和高耐久性。進一步的溶劑萃取可以使脫硫柴油的硫含量低于10ppm，達到目前的硫含量標準。
此外，研究人員評估了鉬基單原子催化材料的應用性能，并在80℃下對氫化柴油和直餾柴油進行了AODS實驗。對于加氫柴油，幾乎所有硫化物在50分鐘內完全轉化，表明鉬基單原子催化材料具有優異的催化活性。鉬基單原子催化材料在多次催化循環試驗后仍能保持良好的轉化效率。他們進一步表征了重復使用的催化材料，鉬位點的精細結構或氧化狀態沒有改變，表明鉬基單原子位點催化材料具有優異的催化穩定性。
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